氨在農(nóng)業(yè)生產(chǎn)和下一代無碳能源體系中發(fā)揮著重要作用?？稍偕茉打?qū)動的電催化還原硝酸鹽（NO3–）合成氨（NH3），是實現(xiàn)氨生產(chǎn)脫碳和氮資源循環(huán)利用的有效途徑。然而，緩慢的反應(yīng)動力學(xué)與競爭性的析氫反應(yīng)是電化學(xué)合成氨面臨的主要挑戰(zhàn)，研制高性能催化劑和電解器件是提升電化學(xué)合成氨性能，以及促進其實際應(yīng)用的關(guān)鍵。

　　近日，中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所團隊，通過電化學(xué)原位重構(gòu)策略，構(gòu)建了高效電化學(xué)還原硝酸鹽合成氨的銅—氫化鈀（Cu—PdHx）界面活性位點，實現(xiàn)了膜電極電解器件中1000小時工業(yè)級電流密度制氨，并開展了合成氨電堆放大示范。

　　研究團隊研制出的高性能銅/鈀（CuPd）催化劑，在電化學(xué)反應(yīng)條件下，可原位形成具有高本征活性的Cu—PdHx界面位點。團隊將該催化劑組裝到堿性膜電解器中，實現(xiàn)了NH3的高效合成。研究發(fā)現(xiàn)，在總電流密度為5A cm–2時，氨法拉第效率為85.3%，全電池電壓為2.56V，NH3產(chǎn)率達到19.9mmol h–1cm−2；該反應(yīng)在2A cm–2電流密度下能穩(wěn)定運行1000小時。

　　器件工況原位譜學(xué)表征結(jié)合密度泛函理論計算結(jié)果表明，雙相界面的構(gòu)建和PdHx相的原位形成，共同提升了催化劑的本征活性，Cu—PdHx界面處氫物種的重新分布，有效調(diào)節(jié)了界面活性位點的局部電子結(jié)構(gòu)，從而優(yōu)化了NO3−吸附和NH3脫附。團隊進一步研制了5個串聯(lián)的電極面積為100cm2的膜電極電解電堆，開展了電化學(xué)合成氨放大示范：在電流為500A時，NH3生成速率達8.7mol h–1，可在100A電流以1.6mol h–1的速率連續(xù)產(chǎn)氨100小時。

　　相關(guān)研究成果發(fā)表在《自然-合成》（Nature Synthesis）上。研究工作得到國家自然科學(xué)基金委員會等的支持。